Всеволод Ларионов родился в Москве в артистической семье. Это была уже целая актерская династия — дед Ларионова служил сцене императорских театров, а тетя была так и вовсе легенда — Народная артистка СССР Софья Гиацинтова, жена народного артиста СССР Берсенева. С 1938 года Гиацинтова была актрисой Московского театра имени Ленинского комсомола, а в 1951-1957 годах его худруком. В детстве и юности посещая спектакли своей великой родственницы, Ларионов твердо решил: стану, как и она, актером и буду играть на сцене «Ленкома». И всё же перед самым поступлением в творческий вуз меняет решение и поступает в Московский авиационный институт.
Но все же в итоге гены взяли свое. Проучившись в МАИ некоторое время, Всеволод понимает, что карьера авиаконструктора «навевает скуку», а влечет лишь сцена. В итоге, закончив театральное училище в 1950 году, он стал актером «Ленкома».
Кстати, Всеволод Дмитриевич никогда о своих корнях не забывал: уже когда он был ведущим ленкомовским артистом, на его столике в гримерке всегда стояли фотографии деда и тёти.
Сниматься в кино Всеволод Ларионов начал рано — в 17 сыграл смелого пятнадцатилетнего юнгу Дика Сэнда в чёрно-белой киноленте 1945 года, экранизации романа Жюля Верна «Пятнадцатилетний капитан». Роль храброго юноши, который борется за жизнь негров с работорговцами, на годы сделала Ларионова любимцем многих поколений детей.
В 1946 году Ларионов сыграет мичмана Дорофеева в знаменитом художественном фильме режиссёра Виктора Эйсымонта. Эта лента стала посвящением подвигу русских моряков легендарного крейсера «Варяг» в 1904 году.
Однако спустя некоторое время героическое амплуа Всеволода Ларионова сменится на прямо противоположное: он становится «отрицательным персонажем». Как шутил сам артист, внешность сыграла с ним дурную шутку — ему доставались роли подлецов и негодяев. Судья в легендарной ленте Марка Захарова «Тот самый Мюнхгаузен», Тщеславный Охотник в захаровском же «Обыкновенном чуде». В конце жизни был так и вовсе мафиози Владлен Степанович Крюков в сериале 1992 года «Горячев и другие».
Однако, как говорил Ларионов, таких героев было еще интереснее играть — хорошему персонажу зритель и так будет симпатизировать, а как сыграть инквизитора, карточного шулера или иностранного агента так, чтобы публика прониклась к «плохому» герою пусть уж не любовью, но сочувствием? Ему нравилось разрабатывать роль, искать краски, показывать многогранность человеческой натуры.
А вот аристократа, которым Ларионов являлся, собственно, по рождению (его род состоял в родстве с Толстыми) Всеволод Дмитриевич сыграл лишь однажды, когда исполнил роль мецената Сергея Дягилева в пятисерийном телефильме молдавского режиссёра Эмиля Лотяну о балерине Анне Павловой.
Фильмография актёра насчитывает порядка 50 картин. Но, беспрестанно снимаясь в кино, Ларионов ни разу не опоздал на репетицию в родном «Ленкоме».
На его подмостках в течение полувека Ларионов сыграл самых разных персонажей. Он мог исполнить и простака, и франта с одинаковой убедительностью.
К ролям Ларионов относился настолько трепетно, что даже режиссер Марк Захаров, всю жизнь проработавший с легендами отечественного театра, был поражен подходом артиста к творчеству. В одной из пьес была такая авторская ремарка о герое Всеволода Дмитриевича: «играет на виолончели». «Смотрю — на следующий день притаскивает виолончель и играет. Плохо, потом все лучше и лучше и к премьере играет на виолончели», — рассказывал в одном из интервью руководитель «Ленком». Как говорил Захаров, Ларионов умел найти ключ к сердцу публики, как никто другой: «В „Поминальной молитве“ очень смешно и очень трогательно. Когда он уезжал в эмиграцию в конце спектакля, были слезы и у него, и у зрителей текли слезы. И провожали его аплодисментами».
Ларионов был преданным человеком — всю жизнь играл только в одном театре, всю жизнь прожил с одной женой — актрисой «Ленкома» Галиной Матвеевой. У Всеволода Дмитриевича и Галины Ивановны родилась дочь Катя, которая закончила иняз и стала переводчицей.
Семьей для Ларионова был и театральный коллектив. Молодые артисты называли его «папа Сева», а он по-отечески звал их «детуси». Даже начинающим актерам играть с Всеволодом Дмитриевичем, как говорил в интервью Александр Лазарев, очень легко: «Какая-то атмосфера рядом с ним была озорная, юморная, глаз горел. В то же время казалось, что, если что, то он выручит».
Кстати, Ларионов был воистину человеком с блестящим юмором, балагуром, немножко хулиганом и отъявленным матершинником. Но ему, в отличие от других, удавалось ругаться так, что это выглядело не пошло, а даже с шиком, стильно, как вспоминают коллеги. Способность красиво материться артист потом применит при аудиозаписях «Луки Мудищева», «Тени Баркова» и др.
К сожалению, с годами в кино Ларионова снимали все меньше и меньше, ему доставались в последние годы жизни только эпизоды. И тогда он с головой ушел в озвучку анимации. Именно его голосом говорят попугай в мультике «38 попугаев» и профессор Селезнёв в «Тайнах третьей планеты».
В кино последними работами Ларионова стали адмирал Колиньи в «Королеве Марго» и Иван в «Лини жизни» эпизод «в «Репете». В «Ленкоме» — роль кардинала Вулси в спектакле по пьесе Григория Горина «Королевские игры».
Последние несколько лет Ларионов не играл. Ему был поставлен диагноз «рассеянный склероз». Кто-то из коллег говорил, что виной стал алкоголь, к которому нередко прибегал артист. Жена же актера считала, что болезнь началась после того, когда Ларионов упал на даче и сильно ударился головой. Семья жила последние годы на нищенскую пенсию и деньги, которыми помогал Фонд Евгения Леонова. К нему приходили в гости его «детуси» из «Ленкома», но он уже порой их не узнавал...
Всеволод Ларионов скончался дома 8 октября 2000 года. Похоронили мэтра на Ваганьковском кладбище.